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《Angew》通過晶體結構設計獲得優良性能新材料!
發布:blast_k   時間:2019/5/17 9:07:27   閱讀:369 
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晶體結構設計是探索新型無機功能材料的有效手段。近日,北京大學化學與分子工程學院黃富強教授課題組與合作者通過合理的晶體結構設計,成功獲得兩種具有優良性能的新型功能材料,分別為強響應紅外非線性光學晶體Sr6Cd2Sb6O7S10,以及高穩定性的鋰離子導體Li4Cu8Ge3S12。

波長在3-20mm的中遠紅外可調諧激光在軍事和民用方面如激光制導、紅外激光通訊、紅外遙感、紅外激光雷達及環境監測等,都有非常重要的應用。紅外非線性光學晶體材料可以通過光學參量震蕩(OPO)、倍頻(SHG)或者差頻(DFG)等非線性頻率轉換技術變頻輸出中遠紅外激光。目前實用的ZnGeP2、AgGaS2和AgGaSe2等黃銅礦結構晶體均為國外在20世紀70年代發現,但它們都存在各自的問題,例如AgGaS2的熱導率小、激光損傷閾值較低,難以實現高功率激光輸出;ZnGeP2晶體中存在嚴重的雙光子吸收,難以實現寬頻輸出。這些問題都限制了材料的實際應用。因此,探索高性能的新型紅外非線性光學晶體材料具有十分重要的意義。


Sr6Cd2Sb6O7S10晶體結構設計及紅外非線性響應

黃富強課題組與中國科學院理化技術研究所姚吉勇教授課題組、華中科技大學翟天佑教授課題組合作,從晶體結構設計出發,開創性地將高度極化的Sb/O/S基團作為功能基元,開發出一種新型強響應紅外非線性光學晶體Sr6Cd2Sb6O7S10。該材料在2.09mm激光照射下,可以實現高強度倍頻信號(SHG)輸出,是同等條件下AgGaS2的4倍,這是目前已報道的氧硫化物非線性材料中的最高值。

此外,基于單晶及粉末樣品的變溫測試表明,通過降溫可以實現材料更強的倍頻響應。該材料具有相位匹配的特性,可以滿足實際應用需求。理論計算表明,材料的非線性響應主要來源于高度極化的SbOS4基團,驗證了晶體結構設計思路的有效性。本研究為探索高性能新型紅外非線性光學晶體提供了新的設計思路。研究結果以“Sr6Cd2Sb6O7S10: Strong SHG Response Activated by Highly Polarizable Sb/O/S Groups”為題于2019年4月15日發表于Angewandte Chemie。北京大學2014級博士生王瑞琦為本文的第一作者,黃富強、姚吉勇、翟天佑和張弦博士為本文的通訊作者。


Li4Cu8Ge3S12晶體結構設計及鋰離子導電性

固態電解質是全固鋰電池器件的核心部件之一。硫化物鋰離子導體具有媲美有機電解液的高離子電導率,然而目前此類材料的穩定性普遍較差,一定程度上限制了其大規模應用。黃富強課題組與高壓科學研究中心呂旭杰研究員課題組、楊文革研究員課題組合作,利用高化學穩定性的Cu-Ge-S骨架構建開放的三維框架結構,提供鋰離子的傳輸通道,合成了新型鋰離子導體Li4Cu8Ge3S12,其離子電導率可達0.09 mS/cm,電化學穩定窗口可達1.5 V。該材料在潮濕環境及含LiOH水溶液中均具有良好的穩定性,有潛力作為固態電解質構建全固鋰電器件。這項研究為探索高穩定性的新型固態電解質提供了新的設計思路。研究成果以“Chemistry Design Towards a Stable Sulfide-based Superionic Conductor Li4Cu8Ge3S12”為題于2019年4月2日發表于Angewandte Chemie。北京大學已畢業博士生王瑛琪為文章的第一作者,黃富強、呂旭杰、楊文革為本文的通訊作者。該研究得到國家自然科學基金委和北京分子科學國家研究中心等項目資助。

論文鏈接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201902806

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201901739

來源:北京大學

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